Llantwit Major liegt im fruchtbaren Vale of Glamorgan an der Nordküste des Bristol Channel. Der Ort erstreckt sich über ein weites Gebiet mit dem Weiler Boverton im Osten, der heute mit ihm verwachsen ist. Westlich des Zentrums fließt der Ogney Brook nach Süden, der sich mit dem Hoddnant zum Colhugh vereint. Dieser kleine Fluss durchbricht die bis zu 30 Meter hohen Klippen in einem glazialen Tal, das als Naturschutzgebiet gilt. Die Küstenebene bot schon früh fruchtbaren Boden, ständige Wasserversorgung und einen natürlichen Hafen im Colhugh-Tal, was die frühe Besiedlung begünstigte.
Der Name Llanilltud Fawr verweist auf den heiligen Illtyd, der hier im 5. oder 6. Jahrhundert ein bedeutendes Kloster und eine Schule gründete. Zu seinen Schülern zählten spätere Heilige wie Samson von Dol und Gildas. Das Kloster entwickelte sich zu einem Zentrum christlicher Bildung, wo unablässiger Lobpreis gepflegt wurde. Nach der normannischen Eroberung um 1090 wurde das Kloster dem Kloster Tewkesbury unterstellt und verlor an Einfluss. Die normannische Herrschaft brachte englische Siedler ins Land, sodass die walisische Sprache zurückging. Aus dem Kloster entstand ein Dorf, das sich später zur Kleinstadt entwickelte.
Heute prägen die mittelalterliche Kirche und das historische Ensemble das Bild der Stadt. Im 19. Jahrhundert zog der Ort durch seine Geschichte und Architektur Touristen an, während die Bevölkerung wuchs und sich eine klare soziale Schichtung herausbildete. Die Eröffnung des Bahnhofs 1897 verband Llantwit mit der Moderne. Die Stadt lebt heute vor allem vom Dienstleistungssektor, während die meisten Bewohner in nahegelegene Städte pendeln. Vier Grundschulen und eine weiterführende Schule sichern die Bildung vor Ort.
